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| CO2加氢制烯烃催化剂的设计合成与表征 摘 要 近几年空气中CO2的浓度持续升高，并且对气候产生了较大的影响，因此CO2的利用引起了研究者们的极大关注。将丰富，经济，可循环的CO2转化成高附加值的低碳烯烃不仅可以减轻对环境的影响，同时可以缓解能源紧张的问题。CO2催化加氢合成具有高附加值的烯烃，不仅可以有效缓解大气中CO2引起的温室效应等一系列环境问题，又提供了除石油路线外，一种合成烯烃的新的途径，能够同时缓解资源问题。本论文从可以同时催化逆水煤气变换反应(RWGS)和费托合成反应(F-T)的铁基催化剂出发，研究了五种不同的铁基催化剂的形貌、物理和化学性质，并且评价了它们对于CO2加氢制烯烃的性能。本文中设计合成了五种催化剂，分别是：长度在100 nm左右，宽度在10 nm左右的纳米棒状γ-Fe2O3、长度在100 nm左右，宽度在10 nm左右的纳米棒状α-Fe2O3、粒径在150 nm左右的块状的α-Fe2O3，以及负载在γ-Al2O3上的α-Fe2O3和负载在γ-Al2O3上的γ-Fe2O3。这五种催化剂具有不同的形貌，在催化性能上也有各自的不同特点。本论文通过各种手段详细表征了材料的性质，同时也通过固定床评价了他们的CO2加氢性能。本文通过透射电镜(TEM)、扫描电镜(SEM)、氢气程序升温还原(H2-TPR)、X射线衍射(XRD)、原位X射线衍射(in-situ-XRD)等手段，表征了合成的材料。同时也表征了固定床评价过后的催化剂，来探索催化剂在CO2加氢反应中的变化。 关键词：CO2加氢；氧化铁；催化新材料 目 录 摘 要 I Abstract II 1 文献综述 1 1.1 研究背景 1 1.2 国内外研究进展 2 1.2.1 CO2加氢反应研究概况 2 1.2.2 CO2加氢制烯烃反应机理 3 1.2.2 催化剂、载体及其助剂 4 1.2.3 催化剂失活机理 5 1.2 选题依据及研究内容 7 2 实验部分 10 2.1 实验原料及设备 10 2.2 制备方法 10 2.2.1 前体的制备 11 2.2.2 负载型γ-Fe2O3的制备 11 2.2.3 负载型α-Fe2O3的制备 11 2.2.4γ-Fe2O3的制备 11 2.2.5 α-Fe2O3的制备 11 2.3 表征方法 12 2.3.1 X射线衍射(XRD) 12 2.3.2 原位X射线衍射(situ-XRD) 12 2.3.3 扫描电镜(SEM) 12 2.3.4 透射电镜(TEM) 12 2.3.5 氢气程序升温还原(H2-TPR) 12 2.4 催化剂反应性能评价 13 2.4.1 CO2加氢反应评价装置 13 2.4.2 产物分析方法 15 3 催化剂的合成、表征及催化性能 17 3.1 表征 17 3.1.1 电镜表征 17 3.1.2 X射线衍射(XRD)表征 21 3.1.3 原位X射线衍射(in-situ- XRD) 25 3.1.4 氢气程序升温还原(H2-TPR)表征 28 3.2 催化剂评价 30 3.2.1 α-Fe2O3/γ-Al2O3催化剂的催化加氢评价 30 3.2.2 γ-Fe2O3/γ-Al2O3催化剂的催化加氢评价 31 3.2.3 纳米棒状γ-Fe2O3催化加氢评价 32 3.2.4 纳米棒状α-Fe2O3催化剂的催化加氢评价 33 3.2.5 无固定形貌α-Fe2O3催化加氢评价 34 3.2.5 本节小结 35 4 结论与展望 37 参考文献 致谢 |
